Представлены результаты экспериментов по формированию наноструктур при воздействии фемто- секундного лазерного излучения на углеродные образцы при температурах жидкого азота. Для исследования процессов лазерного воздействия на образцы высокоориентированного пиролитического графита и стеклоуглерода в жидком азоте использованы две фемтосекундные лазерные системы: титан-сапфировая лазерная система с длиной волны 800 нм, длительностью импульсов 50 фс, энергией 1 мДж, частотой повторения 1 кГц; иттербиевая лазерная система с длиной волны 1030 нм, длительностью импульсов 280 фс, энергией 150 мкДж, частотой повторения 10 кГц. Для проведения экспериментов собраны криостаты, в том числе с возможностью наблюдения процесса воздействия. В результате воздействия лазерного излучения на поверхности обработанных углеродных образцов получены листы отслоенного графена различных размеров и формы (листы, ленты, скомканный графен), а также наноструктуры в виде нанопиков. Предложены механизмы эксфолиации графена при фемтосекундном лазерном воздействии в жидком азоте, заключающиеся в интеркалировании и дальнейшем нагреве молекул азота в межплоскостное пространство графита. Приведены возможности дальнейшего развития исследований и развития технологий формирования графена с помощью лазерного излучения.