В процессе спекания при относительно низких давлениях и температурах наноалмазного порошка с покрытием на основе неалмазных форм углерода толщиной порядка 10 Å происходит формирование наноструктурного алмазного материала путем перехода графитоподобного углерода в алмаз. Показано, что наноалмазный порошок, модифицированный неалмазными формами углерода, представляет собой «активную» основу, на которой в процессе термобарического спекания происходит переход нанометрового слоя графитоподобного углерода в алмаз. Показано влияние предварительного отжига наноалмазов в атмосфере диссаммиака, в окислительной и углеводородсодержащей атмосферах на структуру и микротвердость наноалмазных поликристаллов. Установлено, что атмосфера, в которой осуществляется модифицирующий отжиг, влияет на содержание алмазной фазы и размер кристаллитов наноалмазов в поликристаллическом материале. Показано, что предварительное модифицирование (функционализация) поверхности наноалмазов углеродсодержащими соединениями стимулирует процесс алмазообразования. При этом наиболее существенный рост микротвердости алмазных поликристаллов наблюдается после модифицирования наноалмазов в окислительной и углеводородной атмосферах. Установлено, что модифицирующая обработка наноалмазов углеводородами стимулирует процессы синтеза алмаза, а рост давления подавляет процесс графитизации алмаза и активирует трансформацию графитоподобного углерода в алмаз, что способствует спеканию алмазных зерен.